準晶是介于晶體與非晶之間的一種不具有平移周期性的有序體系。與晶體不同，準晶具有兩種或兩種以上的原胞，且它們鋪滿整個物理空間的方式有無數(shù)種。這些排列方式各異的準晶構(gòu)型可以被分類為不同的局域同構(gòu)類，且理論上表明不同局域同構(gòu)類在自由能、熵等物理性質(zhì)上存在明顯差異。由于不同局域同構(gòu)類的電子衍射譜差異非常微弱，這一判斷晶體結(jié)構(gòu)的“金標準”不再適用。因此如何區(qū)分準晶的局域同構(gòu)類一直是晶體譜學(xué)中一個未被解決的問題。

當(dāng)超快強激光與物質(zhì)非線性相互作用時會輻射出高次諧波，這是一種極端的頻率上轉(zhuǎn)換過程，可以產(chǎn)生數(shù)倍于驅(qū)動激光頻率的光子能量。高次諧波在獲取阿秒脈沖、產(chǎn)生相干極紫外光源方面具有重要的應(yīng)用價值。高次諧波源于激光驅(qū)動下物質(zhì)中電子的超快寬域運動，它編碼了豐富的物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)信息。

近日，精密測量院激光誘導(dǎo)超快電子動力學(xué)研究組通過模擬激光與二維廣義Penrose準晶相互作用時的高次諧波輻射，提出了一種區(qū)分準晶局域同構(gòu)類的高次諧波譜學(xué)方案。如圖1所示，研究結(jié)果表明非局域同構(gòu)的準晶構(gòu)型的諧波產(chǎn)率存在明顯差異，這源于16種頂角環(huán)境在不同局域同構(gòu)類中的分布和占比不同，并影響了電子運動以及諧波輻射的相干性。同時，這項研究還表明準晶取向依賴的諧波產(chǎn)率具有晶體學(xué)禁戒的旋轉(zhuǎn)對稱性，是準晶諧波輻射的標志性特征。

（a）激光垂直照射于二維準晶并產(chǎn)生高次諧波輻射的示意圖

（b）兩種不同局域同構(gòu)類的各階諧波產(chǎn)率對比

該項成果是激光誘導(dǎo)超快電子動力學(xué)團隊在準晶強場超快動力學(xué)研究領(lǐng)域繼準晶分形能帶電子動力學(xué)理論之后，又一重要理論進展，并以“Distinguishing local isomorphism classes in quasicrystals by high-order harmonic spectroscopy”為題發(fā)表在《自然·通訊》(Nat.Commun.)上，博士后劉佳奇為第一作者，研究員卞學(xué)濱為通訊作者。

該研究得到了湖北省創(chuàng)新群體項目、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、博新計劃、博士后面上等項目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-55205-x